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曾明华、彭旭团队高熵合金电催化分解水研究取得重要进展

作者:通讯员罗晓宇   编辑:鲜文涛    来源:化学化工学院  发布时间:2021/07/13

7月11日,《先进材料》(Advanced Materials)在线刊发了湖北大学化学化工学院曾明华教授团队高熵合金能源催化领域研究论文“Engineering Microdomains of Oxides in High-Entropy Alloy Electrodes toward Efficient Oxygen Evolution”(《设计含有氧化物微畴的高熵合金电极以实现高效的析氧反应》)。该成果由湖北大学与华中科技大学于海滨教授团队合作完成,湖北大学为通讯作者单位,曾明华教授、彭旭副教授、于海滨教授为共同通讯作者。

高熵合金(high entropy alloys,HEAs)是一种多主元固溶体结构的新型合金材料,高熵构型、原子化学无序、晶格畸变等独特的性质赋予其具有作为良好电催化剂的潜力。目前报道的高熵合金析氧反应(OER)催化剂主要是采用脱合金或磁控溅射涂层以及纳米化方法来改变其结构形貌增加其比表面积和活性位点的暴露,从而提高其OER催化性能。发展系列调控手段(微合金化)优化块体高熵合金电催化性能有望得到新型高效一体化电催化体系。但如何实现原子分子水平的精准设计到多级结构的协同调控,以及最终实现一体化电极的宏观应用,仍存在很大挑战。

该研究巧妙采用氧微合金化调控手段向HEA中掺杂熔点低、催化性能良好的Co3O4氧化物,以探索形成一体化电极的OER催化性能。有趣的是,在最终形成铸态的HEA电极中添加的Co3O4氧化物变成了类似岛状结构的Cr2O3氧化物微畴。通过对(Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu) 过渡金属基的7种体系35种不同氧含量的氧化物微畴HEAs电极进行电化学测试发现,块状HEA (CrFeCoNi)97O3在1 M KOH溶液中,当电流密度为10 mA cm-2时,表现出了196 mV超低过电位与29 mV dec-1超低Tafel斜率以及长达120小时的稳定性等优异的催化性能。研究表明,块状HEA OER催化性能的增强主要归因于三点:一是类似岛状结构Cr2O3微畴的形成改变了基体局部配位环境,二是Cr3+离子的浸出促进了电荷在电解液中的传输,三是氧化物微畴界面处非晶化促进了活性中心的形成。

氧微合金化HEA诱导氧化物微畴的形成,不仅提升了块体材料的催化活性和长期稳定性,而且可以通过简单冶金技术批量生产,从而避免了复杂的湿化学工艺,这在一定程度上促进了HEA电极材料的工业化应用。该研究为高性能一体化电极设计提供了一种良好的策略。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202101845

(审稿:张修华)


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